Tóm tắt

Một nhóm nghiên cứu của Phó giáo sư Ono Kosuke, sinh viên tốt nghiệp tại Viện tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học, Đại học tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học, Sasamori Fumitoyo (tại thời điểm nghiên cứu) và Izawa Hatsune (Chương trình tiến sĩ), đã phát triển một phương pháp

tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic hợp chất lồng (lồng oligophenylen) với xương sống phenylene ổn định hóa học (thuật ngữ 1) được dự kiến ​​sẽ được áp dụng cho tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic vật liệu chủ có thể được sử dụng trong điều kiện khắc nghiệt (ví dụ, trong điều kiện axit/cơ bản) Tuy nhiên, tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic phương pháp tổng hợp thông thường đã có thách thức xây dựng xương sống lồng, trong đó nhiều trái phiếu phải được hình thành chính xác cùng một lúc, dẫn đến năng suất thấp

Nhóm nghiên cứu đã phát triển một phương pháp lắp ráp tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic lồng có hiệu quả cao bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic mẫu (Mẫu, Thời hạn 2) Đầu tiên, chúng tôi đã chuẩn bị một tiền chất lồng với ba trụ cột (phần sau) được kết nối trước bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng một mẫu, sau đó kết hợp chúng với tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic tầng trên và dưới (phần sàn) để xây dựng toàn bộ lồng Tổng hợp này đòi hỏi sự hình thành liên kết chính xác tại sáu vị trí, nhưng chúng tôi đã thấy rằng sự hình thành trái phiếu hợp tác (hạn 3) có thể đạt được lợi suất cao Cuối cùng, bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich loại bỏ mẫu khỏi lồng lắp ráp, nhóm OH và NH₂111395_111517

Phát hiện nghiên cứu này được thực hiện bởi Phó Giáo sư Ono Kosuke, sinh viên trường đại học Sasamori Fumitoyo (Chương trình thạc sĩ, tại thời điểm nghiên cứu) Khóa học), Trường Hóa học sau đại học sau đại học tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học tại Đại học tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học Tokyo, Trường Đại học tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học tại thời điểm nghiên cứu, Trường Đại học tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học tại Đại học tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học Xã hội hóa học"Tạp chí của Hiệp hội Hóa học Hoa Kỳ"vào ngày 25 tháng 6

Bối cảnh

tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic hợp chất lồng là tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic phân tử chủ (tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic phân tử có thể kết hợp tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic phân tử khác vào phân tử) và đang tích cực nghiên cứu tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic phương pháp tổng hợp và ứng dụng của chúng Trong số này, tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic hợp chất lồng với tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic vòng thơm như bộ xương phenylen rất hấp dẫn vì chúng có độ ổn định hóa học cao, nhưng sự tổng hợp của chúng không dễ dàng [tham chiếu 1] Nói chung, một phương pháp xây dựng một tỷ lệ cá cược kèo nhà cáii lồng bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich chuẩn bị một nửa cấu trúc (một nửa lồng) và kết nối hai cấu trúc được biết đến (Hình 1) Quá trình này yêu cầu kết nối chính xác nhiều điểm phản ứng giữa một nửa lồng và nếu một liên kết không chính xác được hình thành tại một vị trí, cấu trúc lồng mong muốn sẽ không được hình thành Ví dụ, khi cố gắng hình thành lồng trong tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic phản ứng tại ba địa điểm từ xa, mỗi phản ứng tiến hành độc lập, tạo ra tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic sản phẩm phụ không mong muốn Kết quả là, giai đoạn tổng hợp của xương sống lồng vẫn ở mức năng suất thấp

Kết quả nghiên cứu

Trong nghiên cứu này, chúng tôi đã thiết kế một lồng oligophenylen hình 1 hình lanthanum trong đó tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic tầng trên và dưới (vòng benzen) 3 được kết nối bởi ba trụ 2 (Hình 2) Không gian bên trong kích thước nanomet có thể được sửa đổi bởi ba nhóm chức năng được đưa vào trụ cột

Trong nghiên cứu này, chúng tôi đã nghĩ ra một phương pháp tổng hợp lồng bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng một "mẫu" (Hình 3) Đầu tiên, kết nối ba trụ cột 2 trước bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng Mẫu 4 để chuẩn bị tiền chất Cage 5 Tại thời điểm này, điểm phản ứng (BPIN) trở nên gần gũi Ngoài ra, tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic liên kết có thể phân tách được sử dụng để liên kết tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic trụ và mẫu sau khi xây dựng lồng Lồng được xây dựng bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich kết nối tiền thân 5 và tầng 3 này bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng khớp nối Suzuki-Miyaura (thuật ngữ 4) Phản ứng này có vẻ liều lĩnh vì nó đòi hỏi sự hình thành liên kết chính xác ở sáu vị trí, nhưng chúng tôi nghĩ rằng sự hình thành lồng là có thể do sự tiến triển của sự kết hợp hợp tác Suzuki-Miyaura được thể hiện bởi tribromobenzene [tham chiếu 2] Nói tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich khác, trung gian 7 lần đầu tiên được phản ứng ở một nơi và chất xúc tác PD được tái sinh tại thời điểm này phản ứng ưu tiên với BR trong phân tử (trung gian 7) trên BR không phản ứng trong 3, dẫn đến sự hình thành liên kết hợp tác này Ba điểm phản ứng còn lại trong kết quả trung gian 8 đã được tổ chức trước (thuật ngữ 5) và chúng tôi dự kiến ​​rằng phản ứng với 3 sau sẽ tiến triển nhanh chóng và Cage 6 sẽ được xây dựng hiệu quả Cuối cùng, chúng tôi nghĩ rằng việc loại bỏ mẫu 4 sẽ mang lại sự mong muốn của lồng oligophenylen có chức năng bên trong 1

Đầu tiên, tiền thân của lồng 5A đã thu được bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich gõ ba trụ cột OH thông qua liên kết ether (hạn 6) Tiếp theo, khi hợp chất sàn 3 được phản ứng với 2 tương đương với 5A thu được, sự hình thành liên kết được tiến hành hiệu quả tại sáu vị trí, cho phép Cage 6A được xây dựng với năng suất 68 & percnt; (Hình 4) Sau đó, boron tribromide đã được sử dụng để loại bỏ mẫu định lượng và Cage 1a đã được phân lập thành công trong sản lượng 93 & percnt ;

Là một thử nghiệm tham chiếu, khi tổng hợp được thực hiện bằng phương pháp thông thường mà không sử dụng mẫu, năng suất của Cage 1A chỉ là 7 & percnt; (Hình 5) Mặc dù phương thức mẫu có nhiều điểm kết nối hơn 6 vị trí và 4 vị trí trong phương thức thông thường, sản lượng đã được cải thiện đáng kể và đây là kết quả của tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic tính năng minh họa của phương thức mẫu này

Ngoài ra, NH₂Cage 1b với ba nhóm bên trong được tổng hợp bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich xóa mẫu khỏi lồng chứa mẫu 6b Phản ứng xây dựng của Cage 6b chứa mẫu được theo sau bởi phép đo phổ khối và đã xác nhận rằng bộ xương lồng được xây dựng hiệu quả bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng cơ chế phản ứng dự kiến ​​(Hình 6) Cuối cùng, khi chúng tôi điều tra tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic khả năng của máy chủ của tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic chức năng hóa nội bộ thu được 1A và 1B, người ta đã xác nhận rằng khách có thể được đặt trong bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng sự tương tác giữa tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic nhóm chức năng bên trong và tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic nhóm chức năng phân cực của khách và nó đã được tiết lộ rằng chúng hoạt động như một vật chủ

Tác động xã hội

tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic lồng có thể tổng hợp hiệu quả trong nghiên cứu này dự kiến ​​sẽ có độ ổn định hóa học cao ngay cả trong điều kiện axit và cơ bản, và cũng có thể sửa đổi không gian bên trong theo mục đích của chúng Ví dụ, bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich tận dụng lợi thế này, chúng ta có thể mong đợi tạo ra tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic vật liệu hấp phụ tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic chất gây ô nhiễm môi trường cơ bản và axit rất khó sử dụng với tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic vật liệu hiện có

Phát triển trong tương lai

Bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng phương pháp được phát triển trong nghiên cứu này, chúng tôi nhằm mục đích xây dựng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic lồng với sửa đổi bên trong với tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic nhóm chức năng khác nhau phù hợp với phân tử khách mục tiêu bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic mẫu được thiết kế Chúng tôi đặt mục tiêu phát triển tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic ứng dụng cho tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic vật liệu chủ hữu cơ chức năng bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich sử dụng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic lồng kết hợp độ ổn định hóa học cao và độ sửa đổi cao

Lưu ý bổ sung

Nghiên cứu này được thực hiện với sự hỗ trợ từ Hiệp hội Thúc đẩy tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học Nhật Bản (JSPS) cho nghiên cứu tỷ lệ cá cược kèo nhà cái học (chủ đề số 18K05093, 24H00005) và Quỹ tưởng niệm Kondo (2018-2)

Tài liệu tham khảo

[1] J Li, Y Yang, J Yang, C Huang, X Zhu, Y Wang,Phối hợp Chem Rev, 2025, 523, 216260.

[2] C F R A C Lima, M A L Lima, J R M Pinto, M G T C Ribeiro, A M S Silva, L M N B F Santos,Chất xúc tác, 2023, 13, 928.

Thuật ngữ

• Bộ xương phenylene: một cấu trúc trong đó tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic vòng benzen được kết nối Nó là một bộ xương ổn định bao gồm tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic liên kết C-C
• Mẫu: một phân tử liên kết tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic thành phần của lồng (ở đây, trụ cột) Bằng tỷ lệ cá cược kèo nhà cáich liên kết tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic điểm phản ứng với tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic mẫu, tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic điểm phản ứng trở nên gần hơn và sự hình thành liên kết tiếp theo có nhiều khả năng tiến hành ở vị trí mong muốn Sau khi lồng được lắp ráp, loại bỏ nó để có được lồng mong muốn
• Sự hình thành chung: Sự hình thành của nhiều trái phiếu không tiến hành độc lập, mà là kết hợp với nhau Ở đây, người ta cho thấy rằng sau khi một nhóm tribromobenzene phản ứng, một bromo khác trong phân tử phản ứng ưu tiên hơn nhóm Bromo của tribromobenzene khác
• khớp nối Suzuki-Miyaura: Một phản ứng trong đó tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic vòng benzen được sửa đổi với boron và halogen được kết nối với nhau bằng chất xúc tác PD Ví dụ, phản ứng thu được biphenyl từ bromobenzene và phenylboronic este Giáo sư Suzuki Akira, người đã phát triển phản ứng này, đã giành giải thưởng Nobel năm 2010
• tổ chức trước: tỷ lệ cá cược kèo nhà cáic điểm phản ứng phải được đặt ở gần trước để phản ứng có thể tiến hành dễ dàng hơn
• ether Bond: Một liên kết trong đó hai nhóm hydrocarbon được liên kết với một nguyên tử oxy Có thể được phân tách bằng boron tribromide

Thông tin bài viết

Tạp chí đã xuất bản

Tạp chí của Hiệp hội Hóa học Hoa Kỳ

Tiêu đề của tờ giấy

Tổng hợp hướng dẫn mẫu cộng hóa trịendo120793_120831

Tác giả

Kosuke Ono,* Fumito Sasamori,^‡Hatsune Izawa,^‡Hiroki Baba, Ryutaro Shirataki, Hidetoshi Kawai, Kei Goto
^‡: sf và HI là cùng một đóng góp

doi

101021/jacs5c04400